Применяя новые методы машинного обучения к исследованиям в области квантовой химии, ученые Гейдельбергского университета добились значительных успехов в вычислительной химии. Они совершили крупный прорыв в решении многолетней дилеммы квантовой химии: точного и стабильного расчета молекулярных энергий и электронных плотностей с помощью так называемого орбитально-бесорбитального подхода, который требует значительно меньше вычислительных ресурсов и, следовательно, позволяет проводить расчеты для очень больших молекул.
В рамках кластера передовых исследований STRUCTURES две исследовательские группы Междисциплинарного центра научных вычислений (IWR) усовершенствовали вычислительный процесс, долгое время считавшийся ненадежным, таким образом, что он обеспечивает точные результаты и надежно устанавливает физически значимое решение. Результаты опубликованы в журнале Американского химического общества .
Почему важна плотность молекулярных электронов
Распределение электронов в молекуле определяет её химические свойства — от стабильности и реакционной способности до биологического эффекта. Надёжный расчёт этого распределения электронов и результирующей энергии является одной из центральных функций квантовой химии. Эти расчёты лежат в основе многих применений, в которых молекулы должны быть специально изучены и спроектированы, например, для создания новых лекарств, более совершенных батарей, материалов для преобразования энергии или более эффективных катализаторов.
Однако подобные вычисления требуют больших вычислительных ресурсов и быстро становятся очень сложными. Чем больше молекула или чем больше вариантов необходимо проверить, тем быстрее существующие вычислительные процессы достигают своих пределов. Проект «Квантовая химия без орбиталей» находится на стыке исследований в области химии, физики и искусственного интеллекта.
Возрождение теории функционала плотности без орбиталей
В квантовой химии молекулы часто описываются с помощью теории функционала плотности, которая позволяет предсказывать фундаментальные химические свойства молекул без необходимости вычисления квантово-механической волновой функции. Вместо этого в качестве основной величины используется электронная плотность, что в конечном итоге упрощает вычисления. Этот подход, не использующий орбитали, обещает особенно эффективные вычисления, но до сих пор считался малополезным, поскольку небольшие отклонения в электронной плотности приводили к нестабильным или «нефизическим» результатам.
Благодаря использованию машинного обучения, гейдельбергский метод наконец-то решает проблему точности и стабильности для многих различных органических молекул.
Как работает модель STRUCTURES25
Новый процесс, получивший название STRUCTURES25, основан на специально разработанной нейронной сети, которая изучает взаимосвязь между электронной плотностью и энергией непосредственно на основе точных эталонных расчетов, воспроизводя химическое окружение каждого отдельного атома в математически детализированном представлении. Ключевую роль сыграла уникальная концепция обучения: модель обучалась не только с использованием сходящихся значений электронной плотности, но и со множеством вариантов, окружающих правильное решение, полученных путем целенаправленных, контролируемых изменений в базовых эталонных расчетах.
Таким образом, этот вычислительный процесс способен надежно находить физически осмысленное решение для молекулярных энергий и электронных плотностей даже в случае небольших отклонений. Он остается стабильным, не «теряясь» в процессе вычислений, подчеркивают исследователи из Гейдельберга.
Эффективность в отношении сложных молекул, подобных лекарственным препаратам
В ходе тестирования на большой и разнообразной коллекции органических молекул, STRUCTURES25 достиг точности, сопоставимой с общепринятыми эталонными расчетами, впервые продемонстрировав стабильную сходимость с использованием подхода, не учитывающего орбитали. Эффективность метода была продемонстрирована не только на небольших примерах, но и на значительно более крупных молекулах, подобных лекарственным препаратам.
Первые сравнительные исследования показывают, что вычислительный процесс лучше масштабируется с увеличением размера молекулы, что, следовательно, повышает скорость вычислений. Вычисления, которые ранее считались слишком сложными, теперь стали достижимыми.
Последствия для более быстрых и масштабируемых симуляций
«Теория функционала плотности без орбиталей долгое время обещала более быстрые вычисления — но, пожалуйста, не в ущерб физике», — заявляет профессор Фред Хампрехт, руководитель исследовательской группы по научному искусственному интеллекту в IWR. «С помощью STRUCTURES25 мы впервые демонстрируем, что вычисления могут включать в себя как химически точные энергии, так и стабильную, практичную оптимизацию электронной плотности».
Профессор Андреас Дрейв, руководитель исследовательской группы теоретической и вычислительной химии в IWR, добавляет: «Оптимизация больше не является нестабильной, и, следовательно, это важный шаг вперед для значительно более быстрых и точных прогнозов. Теперь стали доступны симуляции, которые классические процессы едва ли могли обеспечить, например, когда необходимо исследовать множество конфигураций или очень большие молекулы».
