Ученые Окриджской национальной лаборатории использовали самый быстрый в стране суперкомпьютер для картирования молекулярных колебаний важного, но малоизученного соединения урана, образующегося в ходе ядерного топливного цикла, и получили результаты, которые могли бы привести к более чистому и безопасному миру.

В исследовании ученых из ORNL, Национальной лаборатории Саванна-Ривер и Школы горного дела Колорадо использовались модели, проведенные на суперкомпьютере ORNL Summit, и современные эксперименты по нейтронной спектроскопии, проведенные в источнике нейтронов расщепления, для определения ключевых спектральных характеристик гидрата тетрафторида урана . , или UFH, малоизученный побочный продукт ядерного топливного цикла . Полученные результаты могут способствовать более точному обнаружению этого загрязнителя окружающей среды и лучшему пониманию того, как условия окружающей среды влияют на химическое поведение материалов топливного цикла.

«В такой работе мы не можем позволить себе роскошь выбирать, с какими материалами мы работаем», — сказал Эндрю Мисковец, физик ORNL и ведущий автор исследования, опубликованного в The Journal of Physical Chemistry C. «Мы часто имеем дело с небольшими количествами или даже просто частицами побочных продуктов и разложившегося материала, который никто не собирался делать из соединений, о которых мы мало знаем. Нам нужно знать: если мы нашли этот материал в полевых условиях, как узнаем ли мы его?»

UFH образуется, когда тетрафторид урана, радиоактивная соль, обычно используемая для производства металлического урана, начинает разрушаться после погружения в воду на 12 часов или дольше. Несмотря на то, что ученые изучали уран и его способность расщеплять атом почти столетие, большинство этих исследований были сосредоточены на преднамеренных результатах, а не на непреднамеренных побочных продуктах, таких как UFH.

«Начиная со Второй мировой войны и заканчивая холодной войной, у нас есть десятилетия исследований, но главная забота заключалась в том, чтобы все работало с точки зрения производства, например, создание бомб и питание реакторов», — сказал Мисковец. «UFH не считался ценным для этих целей. Это означает, что он не был так тщательно изучен и не так хорошо понят. Нам нужно знать как можно больше об этих материалах, чтобы знать, что искать, когда мы обнаруживаем их в дикой природе».

Каждая из различных молекулярных форм урана подвергается уникальному набору вибраций, создаваемых динамическим движением его атомов, которые могут действовать как сигнатура, если ученые знают, что искать. Исследовательская группа использовала VISION, спектрометр неупругого рассеяния нейтронов с самым высоким разрешением в мире на SNS, для бомбардировки образцов нейтронами, контроля потерянной или полученной энергии и захвата всего диапазона колебаний UFH.

«Для других распространенных методов характеризации нам пришлось бы растворить или иным образом уничтожить образец, чтобы изучить его», — сказала Эшли Шилдс, химик-вычислитель ORNL и соавтор исследования. «Если у нас нет большого образца для начала, мы определенно не хотим его уничтожать до того, как извлечем как можно больше информации. Спектроскопия дает нам способ собрать данные и сохранить образец для дальнейшего анализа».

Обычные методы рассеяния основаны на фотонах или электронах, которые взаимодействуют с внешней оболочкой атома и улавливают лишь ограниченную часть широкого диапазона колебаний между атомами в соединении урана. Это не проблема для нейтронов, которые проникают на всем пути к ядру атома.

«Нейтроны чувствительны ко всем атомам в структуре соединения, поэтому мы получаем весь колебательный спектр», — сказал Мисковец. «Эти необычные инструменты в SNS дали нам огромное количество данных, и теперь нам нужен был способ их интерпретировать».

Команда получила выделенное время на Summit, суперкомпьютерную систему IBM AC922 Oak Ridge Leadership Computing Facility с производительностью 200 петафлопс, в рамках конкурса Leadership Computing Challenge Министерства энергетики США. Они использовали теорию функционала плотности, квантово-механический подход к оценке структуры материалов, для моделирования свойств UFH.

Сочетание деталей, захваченных VISION, и интерпретация крупномасштабных, высокоточных расчетов теории функционала плотности, которые стали возможными благодаря Summit, дали первую полную картину полного колебательного спектра UFH для нового понимания атомной структуры соединения.

«Это чрезвычайно большие, сложные структуры с множеством атомов, постоянно вибрирующих во всех направлениях, с очень малой симметрией», — сказал Шилдс. «Каждое нарушение симметрии требует дополнительных вычислений, что увеличивает время вычислений, необходимое для определения вибрационных свойств. Эти вычисления позволяют нам визуализировать, какие это виды вибраций, как выглядит движение, какие атомы участвуют в каждой вибрации и вызывают ее. и на какой частоте».

Команда использовала данные для сравнения рассчитанного колебательного спектра с экспериментальным, измеренным на SNS, что позволило идентифицировать спектральные особенности на атомном уровне в экспериментальных данных. Для визуализации результатов исследования потребовалось более 115 000 узловых часов.

«Без Summit эти расчеты были бы невозможны», — сказал Шилдс. «В атомной структуре происходит разнообразие движений, которые мы можем вычислить, но которые мы просто не можем зафиксировать каким-либо другим способом».

Будущие исследования будут основаны на результатах исследования стабильности UFH.

«Теперь у нас есть возможность лучше идентифицировать этот материал в полевых условиях, и результаты будут иметь основополагающее значение для понимания других экологических аспектов топливного цикла», — сказал Мисковец.