Платформа машинного обучения определяет цели для улучшения катализаторов

Прочитано: 100 раз(а)
1 Звезда2 Звезды3 Звезды4 Звезды5 Звезд (Оценок пока нет)
Loading ... Loading ...


Химики из Брукхейвенской национальной лаборатории Министерства энергетики США разработали новую структуру машинного обучения (МО), которая позволяет определить, какие этапы многоступенчатой ​​химической конверсии следует настроить для повышения производительности. Такой подход может помочь в разработке катализаторов — химических «посредников», ускоряющих реакции.

Команда разработала метод анализа превращения монооксида углерода (CO) в метанол с использованием катализатора на основе меди. Реакция состоит из семи довольно простых элементарных стадий.

«Наша цель состояла в том, чтобы определить, какой элементарный шаг в реакционной сети или какое подмножество шагов контролирует каталитическую активность», — сказал Вэньцзе Ляо, первый автор статьи, описывающей метод, только что опубликованной в журнале Catalysis Science & Technology . Ляо — аспирант Университета Стоуни-Брук, который работал с учеными из группы катализа, реакционной способности и структуры (CRS) химического отдела Брукхейвенской лаборатории.

Пинг Лю, химик CRS, который руководил работой, сказал: «Мы использовали эту реакцию в качестве примера нашего метода ML, но в целом вы можете поместить любую реакцию в эту структуру».

Целевые энергии активации

Представьте многоступенчатую химическую реакцию в виде американских горок с холмами разной высоты. Высота каждого холма представляет собой энергию, необходимую для перехода от одного шага к другому. Катализаторы снижают эти «барьеры активации», облегчая соединение реагентов или позволяя им делать это при более низких температурах или давлениях. Чтобы ускорить общую реакцию, катализатор должен быть нацелен на этап или этапы, которые оказывают наибольшее влияние.

Традиционно ученые, стремящиеся улучшить такую ​​реакцию, рассчитывали, как изменение каждого активационного барьера по отдельности может повлиять на общую скорость производства. Этот тип анализа может определить, какой этап был «ограниченным по скорости», а какие этапы определяют селективность реакции, то есть, идут ли реагенты к желаемому продукту или по альтернативному пути к нежелательному побочному продукту.

Но, по словам Лю, «эти оценки оказываются очень грубыми с большим количеством ошибок для некоторых групп катализаторов. Это действительно навредило разработке и проверке катализаторов, что мы и пытаемся сделать», — сказала она.

Новая структура машинного обучения предназначена для улучшения этих оценок, чтобы ученые могли лучше прогнозировать, как катализаторы повлияют на механизмы реакции и химический выход.

«Теперь вместо того, чтобы перемещать один барьер за раз, мы перемещаем все барьеры одновременно. И мы используем машинное обучение для интерпретации этого набора данных», — сказал Ляо.

Этот подход, по словам команды, дает гораздо более надежные результаты, в том числе о том, как этапы реакции работают вместе.

«В условиях реакции эти этапы не изолированы и не отделены друг от друга, все они взаимосвязаны», — сказал Лю. «Если вы просто делаете один шаг за раз, вы упускаете много информации — взаимодействия между элементарными шагами. Вот что было зафиксировано в этой разработке», — сказала она.

Построение модели

Ученые начали с создания набора данных для обучения своей модели машинного обучения. Набор данных был основан на расчетах «теории функционала плотности» (DFT) энергии активации, необходимой для преобразования одного расположения атомов в другое через семь стадий реакции. Затем ученые запустили компьютерное моделирование, чтобы выяснить, что произойдет, если они изменят все семь активационных барьеров одновременно — некоторые повысятся, некоторые понизятся, некоторые по отдельности, а некоторые попарно.

«Диапазон данных, которые мы включили, был основан на предыдущем опыте с этими реакциями и этой каталитической системой в пределах интересного диапазона вариаций, который, вероятно, даст вам лучшую производительность», — сказал Лю.

Путем моделирования изменений в 28 «дескрипторах», включая энергии активации для семи шагов плюс пары шагов, изменяющихся по два за раз, команда создала исчерпывающий набор данных из 500 точек данных. Этот набор данных предсказал, как все эти индивидуальные настройки и пары настроек повлияют на производство метанола. Затем модель оценила 28 дескрипторов в соответствии с их важностью для увеличения производства метанола.

«Наша модель «извлекла уроки» из данных и определила шесть ключевых дескрипторов, которые, по ее прогнозам, окажут наибольшее влияние на производство», — сказал Ляо.

После того, как были определены важные дескрипторы, ученые переобучили модель машинного обучения, используя только эти шесть «активных» дескрипторов. Эта улучшенная модель машинного обучения смогла предсказать каталитическую активность исключительно на основе расчетов DFT для этих шести параметров.

«Вместо того, чтобы рассчитывать все 28 дескрипторов, теперь вы можете рассчитать только шесть дескрипторов и получить интересующие вас коэффициенты конверсии метанола», — сказал Лю.

Команда говорит, что они также могут использовать модель для проверки катализаторов. Если они смогут разработать катализатор, который улучшит значение шести активных дескрипторов, модель предскажет максимальную скорость производства метанола.

Понимание механизмов

Когда команда сравнила предсказания своей модели с экспериментальными характеристиками своего катализатора и характеристиками сплавов различных металлов с медью, предсказания совпали с экспериментальными данными. Сравнение подхода ML с предыдущим методом, используемым для прогнозирования характеристик сплавов, показало, что метод ML намного лучше.

Данные также выявили много деталей о том, как изменения в энергетических барьерах могут повлиять на механизм реакции. Особый интерес и важность представляло то, как различные этапы реакции работают вместе. Например, данные показали, что в некоторых случаях снижение энергетического барьера на стадии ограничения скорости само по себе не улучшит производство метанола. Но изменение энергетического барьера более ранней стадии в реакционной сети, сохраняя при этом энергию активации стадии, ограничивающей скорость, в идеальном диапазоне, увеличило бы выход метанола.

«Наш метод дает нам подробную информацию, которую мы могли бы использовать для разработки катализатора, который хорошо координирует взаимодействие между этими двумя этапами», — сказал Лю.

Но больше всего Лю воодушевлен возможностью применения таких платформ машинного обучения, управляемых данными, к более сложным реакциям.

«Мы использовали реакцию метанола, чтобы продемонстрировать наш метод. Но то, как она создает базу данных, как мы обучаем модель машинного обучения и как мы интерполируем роль каждой функции дескриптора, чтобы определить общий вес с точки зрения их важности, — это может быть легко применяется к другим реакциям», — сказала она.

Платформа машинного обучения определяет цели для улучшения катализаторов



Новости партнеров