Ученые из Национальной лаборатории Ок-Риджа Министерства энергетики работают над пониманием как сложной природы урана, так и различных оксидных форм, которые он может принимать на этапах обработки, которые могут происходить на протяжении всего ядерного топливного цикла. Улучшение понимания оксидов урана, которые питают подавляющее большинство атомного парка США, может привести к разработке улучшенного топлива или материалов для хранения отходов.

Исследователи ORNL подошли к этой проблеме в вычислительном отношении с помощью лаборатории Compute and Data Environment for Science (CADES). Благодаря CADES сотрудники ORNL получают доступ к вычислительным ресурсам, которые инженеры приспосабливают к конкретным проектам, что позволяет управлять и анализировать массивные наборы данных, слишком громоздкие для решения других задач.

Аморфные оксиды урана распространены, но отсутствие последовательного структурного порядка внутри них может быть трудно смоделировать. Чтобы решить эту проблему и ускорить процесс выявления новых фаз из оксида урана, ученые из группы передовых технологий ядерной безопасности ORNL оценили энергию 4600 различных потенциальных кристаллических структур из композиций оксида урана.

Используя генетические алгоритмы — вычислительные инструменты, разработанные для эффективного решения задач в соответствии с теорией естественного отбора, — команда изучила эти структуры на высокопроизводительном вычислительном кластере CADES под названием Metis, двухкамерной системе Cray XK7.

Этот метод помог им построить статистические отношения между структурной стабильностью и местной урановой средой, двумя факторами, которые влияют на кристалличность твердых форм. Интерпретация этой информации может привести к более конкретному пониманию того, как кристаллические и аморфные урановые материалы образуются в ядерном топливном цикле.

«Наша главная цель — попытаться понять некоторые из этих аморфных фаз для оксидов урана», — сказала Эшли Шилдс, научный сотрудник ORNL. «Они возникают во время ядерного топливного цикла и их трудно изучать, но мы надеемся, что наш вычислительный подход поможет нам лучше охарактеризовать образцы этих материалов».

После определения того, что проекту требуется значительный объем вычислительной мощности, персонал CADES предоставил Шилдс и ее команде эксклюзивный доступ ко всей системе Metis в течение 15 дней для оценки этих структур с использованием программного пакета Universal Structure Predictor Evolutionary Xrystallography (USPEX) и вены. ab initio Simulation Package (VASP).

«Учитывая огромное количество вычислений, которые мы должны были выполнить, чтобы построить эту базу данных структур, нам действительно понадобилась помощь команды CADES», — сказал Шилдс. «Без их поддержки, а также недавних достижений в области вычислительной мощности и исследований других групп по разработке генетических алгоритмов, специально применяемых для задач прогнозирования структуры, этот проект был бы невозможен».

Шилдс и ее команда определили потенциально стабильную кристаллическую фазу для материала, U2O7, которая наблюдалась только экспериментально как аморфная фаза. Чтобы узнать больше об этой фазе, они изучили 2700 возможных геометрий кристаллов для U2O7 в дополнение к 4600 оригинальных структур. Их результаты опубликованы в Оптических материалах.

Поскольку аморфный материал U2O7 может быть изготовлен из аморфного UO3, Эндрю Мисковец и Дженнифер Недзиела из NSAT провели эксперименты по кристаллизации U2O7 из образцов UO3. Чтобы поддержать это усилие, Шилдс сравнил моделируемое воздействие давления на известные фазы UO3 и предсказанную структуру U2O7, идентифицируя давления, при которых могут наблюдаться наблюдаемые экспериментально структурные изменения.

«Мы еще не обнаружили кристаллический U2O7 в лаборатории, но мы обнаружили действительно необычное поведение давления в аморфном UO3, которое привело нас к действительно интересной физике, над которой мы до сих пор работаем, чтобы полностью ее понять», — сказал Шилдс.

Несмотря на отсутствие точных доказательств существования кристаллического U2O7, команда отметила особенности в предсказанной структуре, которые хорошо соответствуют свойствам в аморфном U2O7. Они определили потенциальные координационные геометрии или атомные структуры в соответствии с материалом. Наиболее поразительным среди этих наблюдений было обнаружение перекисных звеньев в предсказанной структуре.

«Уже доказано, что полезно иметь эту базу данных структур, потому что одно только рассмотрение известных кристаллических фаз для одного материала, такого как UO3, не дает достаточно информации, чтобы объяснить все свойства аморфного образца того же материала», — сказал Шилдс.

Системный инженер Linux Кетан Махешвари и аналитик компьютерных систем Майкл Галлоуэй из CADES помогли настроить вычислительные компоненты, задействованные в проекте, от изменения исходного кода до повышения эффективности работы USPEX в Metis до создания сценариев постобработки — крошечных операций, которые извлекают информацию из вычислительных систем. результаты — расшифровать научную продукцию.

«Чтобы помочь команде работать в таком крупном масштабе и успешно использовать графические процессоры, мы установили и протестировали VASP в масштабе на Metis и устраняем неполадки, необходимые для выполнения работы.