Нанореактор, имитирующий хлоропласт, для улучшенного электрокатализа CO₂.
Хлоропласт, представляющий собой органеллу с двойной мембраной, является основным местом фиксации CO2 посредством фотосинтеза в зеленых растениях. Конфигурация двойной мембраны может регулировать транспорт веществ в хлоропласты и из них с помощью функциональных единиц, таких как липидный бислой и трансмембранные белки.
Вдохновленные гениальной структурой и функциональностью хлоропластов, профессор Сюй Цзун из Даляньского морского университета, профессор Чэнхуа Сунь из Технологического университета Суинберна и профессор Ляньчжоу Ван из Квинслендского университета недавно сообщили о создании каталитического нанореактора, способного достигать высокоселективного и эффективного восстановления CO2 до CO2 путем имитации хлоропластов в зеленых растениях.
Эта работа опубликована в журнале Science Bulletin в виде краткого сообщения под названием «Нанореактор, имитирующий хлоропласт, для улучшенного электрокатализа CO2».
В данном исследовании нанореактор, имитирующий хлоропласт (CMNR), легко получается путем самосборки бислоя цетилтриметиламмонийбромида (CTAB) на поверхности электрокатализатора на основе золотого наностержня (GNR) с образованием структуры «ядро-оболочка».
Структура и расположение молекул CTAB на поверхности графеновых нанолент были исследованы с использованием экспериментальных и теоретических методов, таких как кольцевая сканирующая атомная томография с большим углом, рентгеновская фотоэлектронная спектроскопия с угловым разрешением и теория функционала плотности (DFT), и было обнаружено двухслойное расположение молекул CTAB на поверхности графеновых нанолент.
Кроме того, обширные теоретические и экспериментальные исследования показали, что поляризованная единица -N(CH 3 ) 3 CTAB может эффективно захватывать CO 2 из раствора, а органические каналы, образованные гидрофобными органическими цепями, способствуют диффузии CO 2 в GNR. Таким образом, бислой CTAB может имитировать мембрану хлоропласта, обеспечивая высокоизбирательный транспорт молекул CO 2 вместо протонов в GNR.
Кроме того, рентгеновская фотоэлектронная спектроскопия и электрохимическая инфракрасная спектроскопия in situ показали, что ионы брома способствуют частичному окислению графенового наноленты, что эффективно стабилизирует промежуточный продукт COOH* для электровосстановления CO2 и дополнительно повышает эффективность электровосстановления CO2.
Подводя итог, авторы представили создание нанореактора, имитирующего хлоропласт, путем модификации поверхности электрокатализатора GNR с помощью самоорганизующегося бислоя CTAB. Бислой CTAB имитирует мембрану хлоропласта , позволяя одновременно регулировать транспорт CO2 и протонов к ядру GNR, а ядро GNR имитирует ферменты Rubisco для катализа реакции восстановления CO2.
Соответственно, селективность восстановления CO2 до CO была значительно улучшена. Эта работа представляет собой новый биомиметический дизайн, направленный на решение проблем, связанных с реакцией восстановления CO2 , который может быть применим к широкому спектру электрокаталитических реакций, таких как реакция восстановления кислорода и реакция восстановления азота.
