Поиск более продуктивных катализаторов для создания экологически чистого топлива и химических продуктов с помощью электрохимических реакций стал проще.

Электрокатализаторы, производящие топливо и химические вещества из воды, углекислого газа или азота, работающие на возобновляемой электроэнергии, могут обеспечить декарбонизацию тяжелого транспорта и химической промышленности. Эта декарбонизация может быть достигнута путем прямой замены ископаемого топлива или менее энергоемкого производства топлива и химикатов.

Новая база данных электрокатализа с открытым исходным кодом, разработанная Национальной лабораторией возобновляемых источников энергии (NREL) и ее партнерами, предоставляет исследователям комплексное представление об электрохимическом преобразовании энергии. Обширные данные позволяют понять фундаментальные факторы, которые определяют изменения в характеристиках катализаторов, и могут ускорить разработку электрокатализаторов.

Новая база данных была разработана командой электрохимии функциональной теории за пределами плотности с ускоренными и сольватными методами (BEAST). В консорциум BEAST, возглавляемый Равишанкаром Сундарараманом из Политехнического института Ренсселера, входят сотрудники NREL, Национальной лаборатории Лоуренса Беркли, Университета Колорадо в Боулдере и Университета Южной Каролины.

База данных для атомистического понимания электрохимии

База данных BEAST, или BEAST DB, позволяет электрохимикам-экспериментаторам и теоретикам исследовать каталитические реакции атомного масштаба и просматривать многочисленные свойства, влияющие на эффективность катализатора.

Примеры критических электрохимических реакций включают преобразование воды, углекислого газа или азота в водород, муравьиную кислоту или другие восстановленные молекулы на основе углерода и аммиак, соответственно, с использованием электрокатализаторов. Понимание фундаментальных свойств электрокатализа может привести к повышению эффективности и производительности катализатора.

Дерек Виджил-Фаулер, исследователь вычислительной техники из NREL, который разработал концепцию BEAST DB, считает, что эти данные могут позволить целостное понимание этих катализаторов.

«Наличие стандартизированных исходных результатов для наиболее широко изученных электрокаталитических реакций в одном месте позволяет исследователям иметь единый центр для получения базового понимания того, как их катализатор работает в атомном масштабе.

«Они могут визуализировать молекулярную адсорбцию на поверхности и перенос заряда, который запускает электрокаталитические реакции, и понять, как это меняется в зависимости от катализатора и диапазона приложенного потенциала. Другие могут опираться на эти расчеты с помощью новых расчетов и экспериментов и добиваться успехов в этой области», — говорит Виджил- — сказал Фаулер.

«Конечная цель BEAST DB — облегчить исследование эффективности катализаторов и разработку новых катализаторов для различных химических реакций».

Разнообразие условий опубликованных электрохимических экспериментов и теоретических расчетов затрудняет полное понимание электрохимических систем. Хотя теория функционала плотности (DFT) может предсказать каталитическое поведение, методы DFT неадекватно отражают длину и временные масштабы электрохимических реакций, особенно на динамической границе раздела электрод-электролит.

BEAST DB использует систематическую структуру, которая устраняет недостатки DFT и точно моделирует электрохимические системы, предоставляя четкие основы для работы электрокатализаторов и служа строительным блоком для дальнейших теоретических разработок.

В базе данных также используются единые настройки расчета — важная часть, отсутствующая в литературе, которая позволит упростить сравнение каталитической активности и производительности разных электрокатализаторов и в разных условиях.

Подробное окно в тысячи каталитических реакций

BEAST DB использует грандиозные канонические методы для моделирования ab initio электрохимической сольватации электролитов для получения данных о производительности более чем 24 000 комбинаций молекул и катализаторов, где исследователи могут исследовать энергетику реакций для различных преобразований на каталитических поверхностях.

База данных включает перспективные электрокатализаторы для реакции восстановления углекислого газа, реакции восстановления кислорода, реакции выделения кислорода, реакции восстановления азота и реакции выделения водорода. Пользователи могут сортировать и просматривать данные по типам расчета, включая формулу абсорбата, состав катализатора и аспект катализатора.

Каждый тип реакции связан с отдельной страницей расчета, на которой представлены дополнительные данные о реакции, включая интерактивный трехмерный график расчета для визуализации физической структуры и графики заряда молекулы и активного центра катализатора.

Пользователи также могут загрузить файл структуры POSCAR для простоты использования с другими инструментами визуализации и анализа, стандартными для специалистов по материалам и катализу.

Команда BEAST предоставляет сценарии преобразования в формат, необходимый для пакетов программного обеспечения, поддерживающих BEAST DB — JDFTx и BerkeleyGW — для воспроизведения результатов базы данных и выполнения дополнительных вычислений для обеспечения дальнейшего научного понимания.

Каждое из вышеперечисленных свойств базы данных может помочь исследователям объяснить, почему катализаторы так же эффективны, как и во время электрокатализа, а сами данные и возможность их использования позволяют создавать модели машинного обучения, которые помогают создавать новые катализаторы.

Ускорение обезуглероживания будущего с помощью электрокатализа

Джейкоб Клэри, исследователь-прикладник из NREL, работающий в команде BEAST и сыгравший важную роль в разработке BEAST DB, надеется, что база данных станет важным инструментом для исследовательского сообщества по электрокатализу.

«Я думаю, что консорциум BEAST в целом интересен, потому что мы разрабатываем самые современные инструменты для моделирования электрокаталитических систем с более высокой точностью и меньшими вычислительными затратами, чем существующие подходы», — сказал Клэри.

Тейлор Обри, исследователь вычислительной техники в NREL и поставщик данных в BEAST DB, также с нетерпением ожидает той пользы, которую принесет база данных.

«Я ожидаю, что исследования, проведенные с помощью BEAST DB, предоставят неоценимую информацию о множестве процессов, необходимых для реализации устойчивого, декарбонизированного будущего, в котором электрохимический катализ будет играть центральную роль», — сказал Обри.

Билл Тумас, заместитель директора лаборатории Управления материалов, химии и вычислительной науки NREL, сказал: «Универсальность и объем данных в BEAST DB будут иметь большое значение для помощи исследователям в понимании, прогнозировании и контроле конструкции электрокатализаторов.

«Благодаря этому ценному инструменту открытие инновационных электрокатализаторов, которые позволяют производить экологичное топливо и химические продукты, стало проще».

Команда BEAST будет сотрудничать с исследователями электрокатализа на следующем этапе генерации данных и поощряет участие и сотрудничество пользователей базы данных. Следующая версия будет включать более сложные представления поверхностей катализатора и реакций, например, дефектов, покрытия поверхности и кислородных механизмов решетки.