Выбросы углекислого газа (CO 2 ) в настоящее время являются одной из основных причин глобального потепления. Материалы на основе цемента показали многообещающие применения в улавливании и затвердевании CO 2 в виде минералов посредством процесса, называемого карбонизацией, предлагая потенциальное решение для смягчения проблем, связанных с изменением климата. Соответственно, были проведены многочисленные исследования по карбонизации материалов на основе цемента для повышения эффективности карбонизации.

Проще говоря, карбонизация в цементном тесте включает растворение CO 2 в воде с последующим взаимодействием с гидратами силиката кальция (C–S–H), образующимися при гидратации сырья. В ходе этой реакции растворенный CO 2 образует карбонатные ионы (CO 3 2- ) и далее реагирует с ионами кальция (Ca 2+ ) из C–S–H с образованием осадков карбоната кальция. Однако, несмотря на обширные исследования с различными параметрами, полное объяснение механизмов карбонизации не до конца понято из-за нестабильной природы соединений цементного теста.

Предыдущие исследования показали, что на карбонизацию сильно влияют относительная влажность (RH), растворимость CO2 , соотношение кальция/силикатов (Ca/Si), а также концентрация и уровень насыщения воды в C–S–H. Кроме того, также важно понимать влияние ионов и транспорта воды через поры нанометрового размера в слоях C–S–H, известные как вода гель-пор.

Чтобы ответить на эти вопросы, доцент Такахиро Окубо из Высшей школы инженерии Университета Тиба и его команда исследователей, включая Тайки Уно из Университета Тиба, профессора Иппей Маруяма и Наохико Саеки из Токийского университета, доцент Юя Суда из Университета Рюкю, Ацуши Терамото из Университета Хиросимы и профессор Рёма Китагаки из Университета Хоккайдо, исследовали механизм реакции карбонизации при различных соотношениях Ca/Si и условиях относительной влажности.

Их исследование было опубликовано в журнале The Journal of Physical Chemistry C 8 июля 2024 года.

«Роль переноса воды и структурных изменений, связанных с карбонизацией, остается открытым вопросом. В этом исследовании мы использовали новый метод для изучения этих факторов, используя 29 Si ядерный магнитный резонанс (ЯМР) и 1 H ЯМР-релаксометрию, которая была зарекомендовала себя как идеальный инструмент для изучения переноса воды в C–S–H», — говорит доцент Окубо.

Для изучения процесса карбонизации исследователи синтезировали C–S–H и подвергли их ускоренной карбонизации с использованием 100% CO2 , что намного превышает атмосферные уровни.

«Естественная карбонизация цементных материалов происходит в течение нескольких десятилетий за счет поглощения атмосферного CO2 , что затрудняет ее изучение в лабораторных условиях. Эксперименты по ускоренной карбонизации с повышенными концентрациями CO2 дают практическое решение этой проблемы», — объясняет доцент Окубо.

Образцы были синтезированы при различных условиях относительной влажности и соотношениях Ca/Si. Далее они изучили образцы C–S–H с помощью 29 Si ЯМР, а процессы обмена воды — с помощью 1 H ЯМР релаксометрии в атмосфере диоксида дейтерия (D 2 O).

Исследователи обнаружили, что структурные изменения, вызванные реакцией карбонизации, включая коллапс структуры цепи C–S–H и изменения размера пор , в значительной степени зависят от соотношения Ca/Si в цепи C–S–H и условий RH. Кроме того, более низкие условия RH и высокое соотношение Ca/Si приводят к образованию пор меньшего размера, что подавляет выщелачивание ионов Ca2+ и воды из межслоевого пространства в гелевые поры, что приводит к неэффективной карбонизации.

«Наше исследование показывает, что процесс карбонизации происходит из-за сочетания структурных изменений и массопереноса , что свидетельствует о важности изучения их взаимодействия, а не только структурных изменений», — говорит доцент Окубо.

Доцент Окубо, еще раз подчеркивая значение настоящего исследования, добавляет: «Наши результаты могут способствовать разработке новых строительных материалов, которые могут поглощать большие объемы атмосферного CO2 . Кроме того, реакции карбонизации также распространены в органических веществах , и, следовательно, наш новый подход также поможет понять карбонизацию соединений в естественной среде».

В заключение следует отметить, что данное исследование проливает свет на реакцию карбонизации материалов на основе цемента, предлагая потенциальное решение проблемы снижения выбросов CO2 .